Últimas noticias

Anuncio del glosario de jerga del Reino Unido para todo lo relacionado con los medios

Es probable que el mercado de equipos de backhaul de Ethernet alcance los US$ 48.677 millones para 2032

Mar 09, 2023

mejor disco duro externo por debajo de 10000: Los mejores discos duros externos para sus necesidades de almacenamiento de datos

Mar 11, 2023

¿Qué tan rápido es realmente el USB 3.0?

Mar 13, 2023

Sinterización fotónica de cobre para el procesamiento rápido de circuitos conductores de película gruesa en vidrio revestido FTO

Mar 15, 2023

Externamente

Apr 02, 2023

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 818 (2023) Citar este artículo

2210 Accesos

2 citas

43 Altmetric

Detalles de métricas

La dinámica de los portadores fotoinducidos de las nanoestructuras desempeña un papel crucial en el desarrollo de nuevas funcionalidades en materiales avanzados. La microscopía de túnel de barrido con sonda de bomba óptica (OPP-STM) representa capacidades distintivas de imágenes en el espacio real de dicha dinámica de portadores con resolución espacial a nanoescala. Sin embargo, la combinación de la tecnología avanzada de láseres pulsados ultrarrápidos con STM para obtener mediciones estables con resolución temporal sigue siendo un desafío. El reciente sistema OPP-STM, cuya temporización de pulsos láser está controlada eléctricamente por activadores externos, ha simplificado significativamente esta combinación pero ha limitado su aplicación debido a la resolución temporal de nanosegundos. Aquí informamos un sistema OPP-STM que se puede activar externamente con una resolución temporal en el rango de decenas de picosegundos. También realizamos la iluminación láser estable de la unión punta-muestra colocando una lente asférica de posición móvil impulsada por actuadores piezoeléctricos directamente en la etapa STM y empleando un sistema de estabilización de haz óptico. Demostramos las mediciones de OPP-STM en superficies de GaAs(110), observamos la dinámica del portador con un tiempo de caída de $\sim 170$ ps y revelamos la dinámica del portador local en características que incluyen un borde escalonado y un defecto a nanoescala. Las mediciones estables de OPP-STM con resolución de decenas de picosegundos mediante el control eléctrico de pulsos láser destacan las capacidades potenciales de este sistema para investigar la dinámica de portadores a nanoescala de una amplia gama de materiales funcionales.

La capacidad de medir la dinámica de los portadores en materiales y dispositivos a nanoescala es una capacidad importante que requiere técnicas experimentales con resoluciones espaciales y temporales altas1. Con este fin, se han informado muchas técnicas de resolución temporal en combinación con métodos como la microscopía electrónica2,3,4, la microscopía electrónica de fotoemisión5,6 y la difracción de rayos X7. La microscopía/espectroscopía de túnel de barrido (STM/STS) es una técnica poderosa para probar las propiedades topográficas y espectroscópicas de varias superficies de materiales con altas resoluciones espaciales y de energía. Sin embargo, la resolución temporal del STM convencional está limitada al rango de submilisegundos por el ancho de banda del preamplificador ($\sim 1$ kHz). Para superar esta limitación se ha realizado un esfuerzo considerable desde su invención8,9,10,11. Entre estos, la aplicación de técnicas de sonda de bomba óptica (OPP) a STM puede sortear las limitaciones del ancho de banda del circuito, logrando resoluciones temporales más altas12,13,14,15,16.

Una corriente de tunelización inducida por OPP es generalmente débil para detectar, por lo que necesitamos emplear una técnica de modulación usando un amplificador de bloqueo. Sin embargo, la modulación de la intensidad óptica provoca graves problemas, como las expansiones térmicas de la punta y la muestra del STM. Dado que los cambios en la distancia punta-muestra se multiplican exponencialmente en la corriente de tunelización, estos métodos OPP convencionales no se pueden combinar directamente con STM. En 2004, se inventó17 una exquisita técnica de modulación del tiempo de retardo para suprimir el efecto de expansión térmica. Con las subsiguientes mejoras en el nivel de ruido y el tiempo de retardo18,19, el OPP-STM ahora es capaz de probar la dinámica de desequilibrio de sistemas como la dinámica de portadores a escala atómica alrededor de una sola impureza en la superficie de GaAs(110)20,21, la visualización de la dinámica del portador ultrarrápido en una unión GaAs-PIN22, y la dinámica de relajación de los polarones unidos a las vacantes de oxígeno en la superficie de rutilo TiO$_2$(110)23. Además, estudios recientes han realizado otro STM resuelto en el tiempo que utiliza un campo eléctrico de subciclo como voltaje de polarización entre la punta del STM y la muestra, llamado STM impulsado por campo eléctrico. Al medir una corriente de tunelización instantánea inducida por el campo eléctrico del subciclo, se pueden realizar mediciones ultrarrápidas resueltas en el tiempo. El STM impulsado por campo eléctrico permite una resolución temporal más rápida que 1 ps y 30 fs mientras mantiene la resolución espacial de STM usando terahercios (THz) y pulsos de infrarrojo medio24,25,26,27,28,29,30,31. Estos esfuerzos han ampliado sustancialmente las posibilidades de STM resuelto en el tiempo. Sin embargo, el uso de campos eléctricos pulsados de subciclo aún requiere varios conocimientos, incluida la creación y el control de campos eléctricos.

Los sistemas OPP-STM recientes, cuya temporización de pulsos láser está controlada eléctricamente por disparadores externos, han mejorado significativamente tanto la facilidad de uso como la estabilidad del sistema óptico23,32,33, pero las resoluciones temporales se han limitado al rango de nanosegundos. . Por ejemplo, la observación reciente con resolución temporal de la dinámica del excitón en los dicalcogenuros de metales de transición ha revelado la vida útil del excitón en varios rangos de decenas de picosegundos34. Por lo tanto, es indispensable mejorar la resolución temporal por encima del rango de nanosegundos.

Además, en la mayoría de los sistemas OPP-STM anteriores, la lente de enfoque se coloca en una ventana de visualización en la cámara de ultra alto vacío (UHV) mientras se cuelga la plataforma STM mediante resortes para aislar las vibraciones. Esta configuración provoca una iluminación láser inestable de la unión punta-muestra porque las posiciones relativas de la muestra y la lente se ven afectadas por los ruidos de vibración. El cambio en la intensidad de la luz debido a la iluminación láser inestable provoca problemas inesperados como el efecto de expansión térmica, lo que dificulta la observación correcta de los fenómenos físicos de interés. Por lo tanto, para utilizar esta técnica experimental en una gama más amplia de campos de investigación, se requieren mejoras adicionales en la estabilidad del punto láser con una alta resolución temporal.

En este estudio, informamos el diseño y el rendimiento de un sistema OPP-STM de activación externa recientemente desarrollado que nos permite realizar mediciones de resolución temporal de decenas de picosegundos con estabilidad a largo plazo. Para simplificar el sistema óptico, empleamos sistemas láser de picosegundos disparables externamente (ancho de pulso $\sim 45$ ps) y controlamos eléctricamente la temporización de los pulsos láser. También mostramos que al colocar la lente asférica en la etapa STM y usar un sistema de estabilización de haz óptico, la posición del punto láser en la superficie de la muestra es estable durante horas, por lo que es adecuada para experimentos a largo plazo. El sistema OPP-STM con alta resolución temporal y alta estabilidad óptica facilitará el uso generalizado de este método para comprender la dinámica de los portadores a nanoescala.

El sistema OPP-STM recientemente desarrollado que se utilizó en este estudio consta de tres componentes: el sistema UHV STM de baja temperatura, el sistema óptico que incluye dos láseres y el sistema de estabilización de haz, y el sistema de control de tiempo de retardo (Fig. 1).

Diagrama esquemático del sistema OPP-STM. PSD: detector sensible a la posición, BS: divisor de haz, VND: filtro de densidad neutra variable.

El sistema STM se basa en el modelo UNISOKU USM1400 y se compone de tres cámaras UHV: una cámara de bloqueo de carga para el intercambio de puntas y muestras, una cámara de preparación de puntas y muestras y una cámara de observación STM (Fig. 2a). Las tres cámaras están montadas sobre una mesa de aislamiento pasivo de vibraciones (ADF-1311YS, Meiritz Seiki Co., Ltd.). Las cámaras de preparación y observación son bombeadas por dos bombas de iones (240 y 125 L/s), cada una equipada con una bomba de sublimación de titanio. La presión base de la cámara de observación es $8\times 10^{-8}$ Pa a temperatura ambiente y $2\times 10^{-8}$ Pa cuando el cabezal STM se enfría. La temperatura base en la etapa STM cuando se enfría con nitrógeno líquido y helio líquido es de 78 K y 6 K, respectivamente.

( a ) Fotografía del STM y el sistema óptico desarrollado en este estudio. (b) Fotografía del sistema óptico convencional utilizado en la Ref.18.

Tanto la punta como la muestra se alinean horizontalmente en el cabezal STM (Fig. 3a) y se transfieren al cabezal STM desde la parte superior mediante una varilla de transferencia vertical. El portamuestras tipo bandera se carga en la plataforma de muestra que se fija sin capacidad de movimiento. El enfoque aproximado de la punta y el control de posición lateral de la punta son impulsados por el movimiento de varilla y deslizamiento de las pilas piezoeléctricas de cizalla (seis pilas con una distancia de desplazamiento de $\pm 2,5$ mm para la aproximación aproximada, y tres pilas con una distancia de desplazamiento de $ \pm 3$ mm para posicionamiento lateral). La etapa STM está aislada vibratoriamente por un amortiguador de corrientes de Foucault que se compone de cuatro resortes de acero inoxidable y nueve imanes de samario-cobalto. La ausencia de picos de ruido significativos de hasta 1 kHz se confirma en un espectro de ruido de distancia de muestra de punta (Fig. S1 complementaria en línea).

(a) Ilustración tridimensional de la unidad STM (vista superior). El cableado eléctrico y los enlaces térmicos de cobre no se muestran para mayor claridad. (b) (Arriba) Imagen óptica de la punta y su imagen especular en la superficie de GaAs(110) con un punto láser iluminado en la unión del túnel. (Abajo) La imagen tomada después de 16 horas, que muestra la estabilidad del punto láser.

La lente asférica que enfoca la luz láser en la superficie de la muestra está ubicada cerca de la plataforma de la muestra ("Lente #1" en la Fig. 3a, A397-A, Thorlabs, Inc.), y la luz ingresa con un ángulo de incidencia de 55\ (^\circ\) normal a la superficie de la muestra. Con esta configuración se obtiene la apertura numérica de 0,3 (la distancia de trabajo es de 9,64 mm). Para ajustar con precisión el punto del láser en la superficie de la muestra, la lente asférica se monta en un actuador piezoeléctrico 3D casero que se mueve en las direcciones x, y y z. El movimiento en cada dirección es impulsado por el movimiento de palanca y deslizamiento de tres pilas piezoeléctricas de cizalla. La distancia de viaje en las direcciones x, y y z son $\pm 3$ mm, $\pm 3$ mm y $\pm 2$ mm, respectivamente. Otra lente asférica, montada de manera similar en el actuador piezoeléctrico 3D ("Lente #2" en la Fig. 3a), se usa para observar el vértice de la punta, la superficie de la muestra y el punto láser enfocado in situ a través de una cámara CCD (Fig. 3b ). El aumento óptico por la lente del objetivo ("Lens #2") y la lente de imagen (ubicada fuera de la cámara UHV, AC254-200-A, Thorlabs, Inc.) es $\sim 18$x.

La superficie de la muestra debajo de la punta STM está iluminada por una secuencia de pulsos de bomba y sonda (Fig. 1), y la corriente de tunelización se detecta utilizando un preamplificador de corriente comercial ($10^9$ V/A, DLPCA-200, Femto Messtechnik GmbH). El cambio en la corriente de tunelización inducida por la técnica de modulación de tiempo de retardo se mide utilizando un amplificador de bloqueo como una función del tiempo de retardo $t_{\textrm{d}}$ entre los pulsos de la bomba y la sonda. Discutiremos esta última medida con más detalle más adelante.

El sistema óptico consta del láser de bomba, el láser de sonda y el sistema de estabilización del haz (Fig. 1). Para realizar un sistema que sea a la vez compacto y fácil de usar, utilizamos dos sistemas de láser pulsado de picosegundos (KATANA 05, NKT Photonics), cuya temporización del pulso láser puede controlarse eléctricamente mediante disparadores externos. La longitud de onda central de los láseres es de 532 nm y el ancho de pulso es $\sim 45$ ps.

Para realizar mediciones OPP-STM estables, la estabilidad a largo plazo del punto láser en la superficie de la muestra es fundamental. Para mantener los pulsos de la bomba y de la sonda alineados en el mismo eje, utilizamos el sistema de estabilización de haz activo (Aligna, TEM Messtechnik GmbH) que controla un par de espejos activos para estabilizar la posición del punto del láser de la bomba y de la sonda. en el detector sensible a la posición (PSD) (Fig. 1). Además, los dos cabezales láser y el sistema de estabilización de haz se colocan en la mesa de aislamiento de vibraciones como se muestra en la Fig. 2a. La dimensión total del sistema óptico ($90~\textrm{cm} \times 45~\textrm{cm} \times 15~\textrm{cm}$) es sustancialmente menor que el sistema OPP anterior utilizado en la Ref. 18 (figura 2b). También notamos que colocar la lente asférica en la misma plataforma con el cabezal STM es crucial para mantener la posición del punto láser en la superficie de la muestra sin cambios durante largos períodos de tiempo porque las posiciones relativas de la muestra y la lente no se ven afectadas por los ruidos de vibración. .

Para demostrar la estabilidad del punto láser en la superficie de la muestra, monitoreamos una punta y su imagen especular en la superficie escindida de GaAs(110) junto con un punto láser enfocado en la unión punta-muestra. La figura 3b demuestra que la posición del punto láser permanece sin cambios incluso después de 16 h. También monitoreamos tanto la corriente de tunelización como la altura de la punta con el circuito de retroalimentación cerrado cuando el láser está iluminado (potencia del láser: 0,25 mW) durante 12 h a $T = 6$ K y confirmamos que la desviación estándar de la corriente de tunelización es alrededor del 0,6 % de la corriente de punto de ajuste promedio con alturas de punta razonablemente estables (Fig. S1 complementaria en línea). Estos resultados indican que nuestra configuración óptica es lo suficientemente estable para experimentos OPP-STM a largo plazo.

En la medición OPP-STM, la superficie de la muestra debajo de la punta se excita primero con un pulso de bomba y luego con un pulso de sonda con un tiempo de retraso $t_{\textrm{d}}$ (Fig. 1). Cuando $t_{\textrm{d}}$ es lo suficientemente largo [(1) en la Fig. 4a], la mayoría de los fotoportadores excitados por el pulso de la bomba se relajan hasta el estado fundamental antes de que se ilumine el pulso de la sonda subsiguiente; por lo tanto, el pulso de la sonda excitaría un número similar de portadores que el pulso de la bomba, lo que daría como resultado una gran corriente transitoria $I^*_{\textrm{probe}}$.

(a) Relación entre la corriente de tunelización transitoria $I^*$ inducida por la bomba y la luz de la sonda y el tiempo de retardo $t_{\textrm{d}}$. Se muestra la corriente de tunelización promediada en el tiempo  para cada caso. (b)  como una función de $t_{\textrm{d}}$. El  promediado en el tiempo correspondiente a cada caso en (a) se traza con el número correspondiente. ( c ) Esquema de la técnica de modulación de tiempo de retardo. El tiempo de retardo entre los pulsos de la bomba y la sonda se modula entre $t_{\textrm{D}}$ y $t_{\textrm{max}}$ a $\sim 1$ kHz. En consecuencia, $$ también se modula entre  y  en \ (\sim 1\) kHz, y el amplificador lock-in detecta $\Delta I(t_{\textrm{D}})=-$.

Por el contrario, cuando $t_{\textrm{d}}$ es sustancialmente corto, los estados excitados permanecen ocupados cuando el pulso de la sonda ilumina la muestra para que se produzca la saturación de la absorción óptica, lo que da como resultado un menor $I^* _ {\textrm{sonda}}$ [(3) en la Fig. 4a]. Al iluminar un par de pulsos de bomba y sonda secuencialmente y al variar $t_{\textrm{d}}$, se detecta una corriente de tunelización promediada en el tiempo $$ como una función de $t_{\ textrm{d}}$ (Fig. 4b).

Cuando $t_{\textrm{d}} < 0$, se intercambian un pulso de bomba y un pulso de sonda. Se puede observar una forma de línea simétrica con respecto a $t_{\textrm{d}} = 0$ cuando las intensidades de los pulsos del láser de la bomba y la sonda se ajustan con precisión para que sean equivalentes, lo que nos permite evaluar las condiciones de medición, como la intensidad del láser y ajustes de tiempo de retardo. Al combinar esta técnica con la capacidad STM, se puede investigar la dinámica ultrarrápida del portador de las estructuras locales de la superficie de la muestra.

Para detectar una corriente de tunelización inducida por OPP débil, necesitamos emplear una técnica de modulación usando un amplificador de bloqueo. Sin embargo, la modulación de la intensidad óptica provoca graves problemas, como las expansiones térmicas de la punta STM y la muestra, como se ha descrito anteriormente. Por lo tanto, necesitamos la técnica de modulación de tiempo de retardo diseñada para suprimir el efecto de expansión térmica17 (Fig. 4c). En esta técnica, usamos dos tiempos de retardo ($t_{\textrm{D}}$ y $t_{\textrm{max}}$ en las Figs. 1 y 4c). El tiempo de retardo más largo $t_{\textrm{max}}$ generalmente se establece en la mitad del intervalo del pulso láser (por ejemplo, 0,5 $\mu$s para una tasa de repetición de 1 MHz), que corresponde a la el tiempo de retardo más largo disponible para la tasa de repetición seleccionada. Modulamos el tiempo de retardo entre $t_{\textrm{D}}$ y $t_{\textrm{max}}$ a 1 kHz y detectamos la corriente de túnel resultante $\Delta I(t_{\textrm {D}}) =- $ usando el amplificador de bloqueo (Fig. 4c, abajo). Al barrer $t_{\textrm{D}}$ lentamente junto con la detección de bloqueo, obtenemos $\Delta I$ como una función de $t_{\textrm{D}}$, llamada una curva de tiempo de retardo de corriente de tunelización OPP a continuación. Esta técnica nos permite mantener constante la carga térmica en la unión del túnel, suprimiendo sustancialmente el efecto de expansión térmica33.

Para llevar a cabo la técnica de modulación de tiempo de retardo que se muestra en la Fig. 4c, estudios previos han utilizado un espejo móvil mecánicamente para cambiar la longitud del camino óptico17, o un selector de pulsos como una celda de Pockels para extraer pares de pulsos específicos18. Estos sistemas son inevitablemente grandes y complicados, y requieren habilidades y experiencia considerables para operar. Recientemente, se ha informado sobre un sistema OPP de sobremesa compacto, en el que la temporización de los pulsos láser se controla eléctricamente mediante activadores externos que utilizan la matriz de compuertas programables en campo32,35. Sin embargo, aunque este enfoque ha mejorado significativamente la facilidad operativa del sistema óptico, aún requiere experiencia en circuitos electrónicos para modificaciones y mantenimiento. Por lo tanto, desarrollar un sistema óptico más simple tanto en términos de facilidad de operación como de mantenimiento es importante para que el método OPP-STM sea ampliamente utilizado.

En este estudio, construimos el sistema de control de tiempo de retardo combinando los siguientes productos comerciales: un generador de pulsos/retardo digital (DG645, Stanford Research Systems), un interruptor de alta velocidad (HMC-C011, Analog Devices Inc.) y un circuito divisor de frecuencia (74HC4040, Toshiba) (Fig. 1). Aquí, el pulso de disparo para la luz de la bomba (disparador de la bomba) se ingresa directamente desde el generador de pulsos al láser de la bomba a una tasa de repetición de 1 MHz. Los dos pulsos de disparo para la luz de la sonda (disparos de la sonda) con tiempo de retraso $t_{\textrm{D}}$ y $t_{\textrm{max}}$ relativos al disparo de la bomba se ingresan al interruptor a la tasa de repetición de 1 MHz (Fig. 1). El disparador de la sonda con $t_{\textrm{D}}$ o con $t_{\textrm{max}}$ se selecciona a la frecuencia de $\sim 1$ kHz en el modo de alta velocidad. cambiar. Por lo tanto, un tren de pulsos de activación de la sonda con $t_{\textrm{D}}$ o $t_{\textrm{max}}$ se ingresa alternativamente al láser de la sonda con un intervalo de tiempo de $\ sim 0.5$ ms, para generar un tren de pulsos de sonda que se muestra en la Fig. 4c.

La señal de conmutación de 1 kHz es producida por el divisor de frecuencia, que se establece en 1/1024 $(1~\textrm{MHz} \times 1/1024 = \sim 977~\textrm{Hz})$. Esta última frecuencia también se utiliza como señal de referencia para el amplificador lock-in. La resolución de tiempo del experimento de bomba-sonda usando este sistema se estima teóricamente en $\sim 70$ ps, limitada por el ancho temporal (45 ps), la fluctuación del pulso láser (15 ps) y la fluctuación del gatillo eléctrico (25 ps). Medimos la correlación cruzada entre los pulsos de láser de la bomba y la sonda utilizando el método de generación de frecuencia de suma, y el ancho de correlación estimado por el ajuste gaussiano es $77.6 \pm 2.1$ ps (Fig. S2 complementaria en línea) y en acuerdo razonable con el valor teórico.

En primer lugar, demostramos la medición de espectroscopia de tunelización de barrido modulada por luz36,37 en la superficie de GaAs(110), donde medimos las curvas IV en condiciones de oscuridad (sin iluminación láser) y con iluminación láser a una frecuencia de repetición de 1 MHz. La superficie atómicamente plana y limpia se obtiene cortando una oblea de GaAs orientada de tipo n (100) disponible comercialmente (dopada con silicio a la densidad de $\sim 5\times 10^{17}$ cm$^{ -3}$) a lo largo del plano (110) a temperatura ambiente en condiciones UHV. En este estudio, se utilizan puntas de PtIr mecánicamente pulidas para todas las mediciones STM. Una imagen STM de corriente constante típica con un voltaje de polarización de muestra V de $-3$ V en la Fig. 5a muestra las filas unidimensionales a lo largo de [$1{\overline{1}}0$], que consisten de la red atómica de As donde el espacio atómico entre las filas a lo largo de la dirección [$1{\overline{1}}0$] es de 0,565 nm y a lo largo de la fila es de 0,4 nm38.

( a ) Imagen STM de corriente constante de la superficie de GaAs (110). Punto de ajuste: voltaje de polarización de muestra $V = -3$ V y corriente de tunelización $I_{\textrm{t}} = 100$ pA. $T = 78$ K. (b) Curvas IV obtenidas con (rojo) y sin iluminación láser (azul). Punto de referencia: $V = -2$ V, $I_{\textrm{t}} = 100$ pA. $T = 78$ K. (c) Ilustraciones esquemáticas de las estructuras de bandas de la superficie de GaAs de tipo n cuando $V > 0$ sin (arriba) y con iluminación láser (abajo).

Una curva IV típica tomada sin iluminación láser se muestra en azul en la Fig. 5b. Una corriente de túnel insignificantemente pequeña en $V > 0$ se atribuye a una capa de agotamiento formada en la superficie debido al efecto de flexión de la banda inducido por la punta39. En el caso de una superficie semiconductora de tipo n, la banda de conducción de la muestra se dobla hacia arriba cerca de la superficie cuando $V > 0$ (Fig. 5c, arriba), evitando que los electrones pasen por túnel desde la punta. Esto da como resultado una pequeña corriente de efecto túnel en $V > 0$, como se observa en la Fig. 5b.

Cuando la superficie de la muestra se ilumina con pulsos de láser, se generan pares de huecos de electrones; de acuerdo con el potencial de superficie inducido por la punta, mientras que los huecos en las bandas de valencia se acumulan en la superficie debajo de la punta, los electrones en las bandas de conducción regresan a la masa (Fig. 5c, abajo). Esta redistribución de los fotoportadores induce una detección eficiente del potencial de la punta y suprime la flexión de la banda hacia arriba, como se muestra en la parte inferior de la Fig. 5c. El cambio de energía debido al apantallamiento se denomina fotovoltaje de superficie (SPV). En consecuencia, la corriente de tunelización en $V > 0$ aumenta considerablemente bajo iluminación (roja en la Fig. 5b), y se estima que el SPV es de aproximadamente 1,1 V en $V=+3$ V. Este comportamiento está en buena concordancia con resultados previos20, y es evidencia de que la superficie de la muestra debajo de la punta está suficientemente iluminada por los pulsos láser.

A continuación, demostramos una medición de corriente de túnel OPP en $T = 78$ K en la superficie de GaAs(110) utilizando la técnica de modulación de tiempo de retardo descrita en una sección anterior. La Figura 6a muestra una corriente de tunelización OPP versus la curva de tiempo de retardo obtenida con una tasa de repetición de láser de 1 MHz y un tiempo de retardo máximo $t_{\textrm{max}}$ de 500 ns. La potencia del láser es de 0,5 mW. La forma de línea está bien ajustada por una combinación de dos funciones exponenciales, donde los tiempos de caída se estiman en $4.5\pm 0.2$ y $121.3\pm 8.3$ ns. La resolución temporal mejorada en este estudio nos permite observar el tiempo de decaimiento más rápido ($\sim 5$ ns), que es inaccesible usando sistemas ópticos disparables externamente anteriores23,32 Se sabe que para un semiconductor de tipo n, el el estado excitado se relaja al estado original a través de dos procesos40. Uno es el decaimiento de los fotoportadores en masa (decaimiento del lado del bulto) a través de la recombinación, la deriva y la difusión (Fig. 6b, arriba). El otro es el decaimiento de los fotoportadores atrapados en la superficie (decaimiento del lado de la superficie) a través de la emisión termoiónica (Fig. 6b, abajo). El tiempo de decaimiento del lado de la superficie es generalmente más largo que el tiempo de decaimiento del lado del bulto porque los portadores de contrapartida están ausentes cerca de la superficie debido a la capa de agotamiento, y los agujeros cerca de la superficie deben moverse hacia el bulto para combinarse con los electrones. Por lo tanto, los dos tiempos de decaimiento obtenidos por ajuste corresponden al decaimiento del lado de la masa ($\sim 5$ ns) y del decaimiento del lado de la superficie ($\sim 120$ ns), y son consistentes con los resultados previos41.

( a ) Curva típica de tiempo de retardo de corriente de tunelización OPP de la superficie de GaAs (110). Punto de referencia: $V = +2.8$ V, $I_{\textrm{t}} = 100$ pA. La potencia del láser es de 0,5 mW. $T = 78$ K. El paso del tiempo de retardo es de 795 ps, y el tiempo promedio en cada tiempo de retardo es de 30 ms. La curva se promedia en 10 barridos y se ajusta con dos funciones exponenciales. ( b ) Ilustración esquemática de las estructuras de banda del GaAs de tipo n durante la medición resuelta en el tiempo cuando \ (V > 0 \). Se muestran los procesos de descomposición de los fotoportadores en la mayor parte (arriba) y en la superficie (abajo).

A continuación, demostramos una medición de corriente de túnel OPP de punto de cuadrícula en $T = 6$ K. La figura 7a muestra un STM de $50~\textrm{nm} \times 50~\textrm{nm}$ de corriente constante imagen de una superficie de GaAs(110) donde se observa una protuberancia a nanoescala (posiblemente producida después de la escisión, denominada "estructura de relieve" en lo sucesivo) y un borde escalonado sobre terrazas planas. Las curvas de tiempo de retardo de corriente de tunelización OPP se miden en $50 \times 50$ puntos de cuadrícula en el mismo campo de visión, cada punto tarda $\sim 30$ segundos para un total de $\sim 21$ h . En la Fig. 7b se muestran curvas representativas de tiempo de retardo de corriente de tunelización OPP tomadas en la estructura de protuberancia, el borde del escalón y la terraza. A modo de comparación, también se muestra una curva promediada sobre 2500 puntos de cuadrícula. Como demuestra la Fig. 7b, las curvas de corriente de tunelización de OPP dependen en gran medida de las estructuras superficiales a nanoescala; esta dependencia espacial es inaccesible con los métodos de OPP convencionales sin STM.

(a) Imagen STM de la superficie de GaAs(110). Punto de ajuste: $V = +3$ V, $I_{\textrm{t}} = 100$ pA. \ (T = 6 \) K. ( b ) Curvas de tiempo de retardo de corriente de tunelización OPP dependientes del espacio características. Las ubicaciones donde se toman las curvas se muestran en (a) indicadas con el mismo color. La potencia del láser es de 0,25 mW. (c) La línea se curva a lo largo de AB en (a). El paso del tiempo de retardo es de 3 ns, y el tiempo promedio en cada tiempo de retardo es de 0,15 s en (b) y (c). ( d ) Mapa actual de tunelización OPP con un tiempo de retraso de 0 ns medido en el mismo campo de visión con ( a ). (e) Mapa de tiempo de decaimiento en el mismo campo de visión con (a). El tiempo de decaimiento en cada ubicación se estima ajustando el espectro con una única curva exponencial.

Para examinar la dependencia espacial con más detalle, compilamos una serie de líneas curvas a lo largo del borde del escalón, la estructura de relieve y la terraza. Como demuestra la Fig. 7c, las curvas de corriente de tunelización de OPP no solo identifican la región interior de la estructura del bache, sino que también identifican el límite entre el bache y la terraza. De hecho, la imagen de corriente de tunelización OPP en $t_{\textrm{d}} = 0$ en la Fig. 7d exhibe una gran amplitud $\Delta I$ tanto a lo largo del perímetro de la estructura de la protuberancia como a lo largo del borde del escalón. .

Además, es posible mapear un tiempo de caída ajustando cada curva con una función exponencial. En este experimento, se elige una potencia de láser relativamente baja (0,25 mW) para que la mayoría de las curvas se ajusten bien a una sola función exponencial. El mapa de tiempo de decaimiento en la Fig. 7e demuestra que, dentro de la estructura de la protuberancia, el tiempo de decaimiento ($\sim$30-60 ns) es sustancialmente más corto que el de su entorno. Este breve tiempo de decaimiento podría atribuirse a la recombinación de agujeros en la capa de agotamiento con electrones inyectados desde la punta en estados de impureza formados dentro de la estructura de la protuberancia, en analogía con la nanopartícula de Co en la superficie de GaAs(110)18.

Además, ajustamos las curvas de corriente de túnel OPP tomadas dentro de la estructura de relieve con dos funciones exponenciales, separando los componentes rápidos y lentos. Las Figuras 8a,b muestran los mapas del tiempo de decaimiento y de la amplitud de la función exponencial para cada componente, informando sobre la distribución espacial no homogénea de las componentes rápida y lenta. El histograma del tiempo de decaimiento muestra que el componente rápido oscila entre 10 y 50 ns en un rango temporal estrecho (rojo en la Fig. 8c), y el componente lento oscila entre 100 y 550 ns en un rango temporal más amplio (azul en la Fig. 8c ). Además, como se muestra en la Fig. 8d, el componente rápido muestra valores de amplitud más grandes que el lento, lo que posiblemente refleja la dinámica de su portador dominante. Observamos que la aclaración del origen de estos resultados requiere muestras con estructuras a nanoescala mejor definidas, lo que está más allá del alcance de este trabajo. Aquí, enfatizamos la capacidad de las técnicas de mapeo presentadas anteriormente para investigar la dinámica de portadores ultrarrápidos con resolución espacial a escala nanométrica y aplicables a varios materiales semiconductores.

( a ) Mapa de tiempo de caída de los componentes rápido y lento en la estructura de protuberancia en la Fig. 7a. El tiempo de decaimiento en cada ubicación se estima ajustando el espectro con curvas exponenciales dobles. (Izquierda) Componente rápido. (Derecha) Componente lento. (b) Mapa de amplitud de las curvas exponenciales dobles. (Izquierda) Componente rápido. (Derecha) Componente lento. (c) Histograma del tiempo de caída de los componentes rápido y lento en (a). ( d ) Histograma de la amplitud de los componentes rápido y lento en ( b ). Los números de conteos están normalizados en (c) y (d).

Finalmente, realizamos una medición OPP-STM en GaAs cultivado a baja temperatura (LT-GaAs) para demostrar directamente la resolución temporal del rango de decenas de picosegundos (Fig. 9). El rápido decaimiento alrededor de $t_{\textrm{d}} = 0$ se atribuye a la correlación cruzada entre los pulsos de láser de la bomba y la sonda (FWHM de $\sim 78$ ps) como se muestra en la figura complementaria .S2 en línea. Al ajustar la curva de corriente de túnel OPP en el rango de $|t_{\textrm{d}}| > 55$ ps, obtenemos el tiempo de caída de $\sim 170$ ps, que podría originarse en la superficie niveles de defectos. El detalle está más allá del alcance de este trabajo y no será discutido aquí. Este resultado muestra claramente que el sistema OPP-STM desarrollado en este estudio permite la detección de la dinámica de la portadora en el rango de decenas de picosegundos significativamente más rápido que los sistemas OPP-STM activables externamente anteriores23,32,33.

Curva de tiempo de retardo de corriente de tunelización OPP de LT-GaAs tomada a temperatura ambiente. Punto de ajuste: $V = +5.5$ V, $I_{\textrm{t}} = 1$ nA. La potencia del láser es de 4 mW. El paso del tiempo de retardo es de 5 ps y el tiempo promedio en cada tiempo de retardo es de 78 ms. La curva se promedia sobre 25 barridos. La caída rápida alrededor de $t_{\textrm{d}} = 0$ se atribuye a la función de correlación cruzada entre los pulsos de la bomba y la sonda (FWHM de $\sim 78$ ps) que se muestra en la Fig. S2 (trazado en el eje derecho). Las curvas en el rango de $|t_{\textrm{d}}| > 55$ ps se ajustan con una función exponencial.

Discutimos las posibilidades futuras de la técnica OPP-STM presentada en este estudio. En primer lugar, la resolución temporal en el rango de decenas de picosegundos ampliará en gran medida la gama de aplicaciones. Por ejemplo, la dinámica de excitones en el rango de picosegundos en dicalcogenuros de metales de transición34 se puede investigar usando este sistema. En segundo lugar, el sistema óptico ha mejorado significativamente la estabilidad de la iluminación láser de la unión del túnel. La estabilidad a largo plazo de la iluminación láser nos permite realizar un mapeo de corriente de túnel OPP, visualizando así la dinámica del portador en forma de, por ejemplo, mapas de tiempo de caída como se muestra en las Figs. 7 y 8. Esta técnica de mapeo se puede aplicar para revelar la dinámica de portadores asociada con estructuras a nanoescala, como los límites de dominio en dicalcogenuros de metales de transición y materiales de células solares orgánicas42. La fotocatálisis23 y la transición de fase fotoinducida43 también son fenómenos interesantes para investigar. Dado que se dispone de un amplio rango de tiempo de retardo de ps a $\upmu$s al ajustar la sincronización de los pulsos eléctricos, el sistema actual permite la captura de varios fenómenos fotoinducidos en estos sistemas.

Debido a que en este trabajo, la longitud de onda del láser se fija en 532 nm (2,33 eV), aún es necesaria la selección de un sistema láser de acuerdo con la brecha de energía de banda de la muestra de interés. Los sistemas láser de picosegundos disparables externamente con una amplia gama de longitudes de onda (532–1550 nm) están actualmente disponibles44. La tecnología láser de vanguardia, que se ha desarrollado rápidamente, puede realizar un sistema óptico de mayor rendimiento que permita un sistema láser de activación externa y longitud de onda variable con un ancho de pulso más corto en el futuro.

La resolución espacial se puede mejorar aún más hasta el nivel atómico, como ya han demostrado varios grupos20,21,23. Observamos que un sistema STM con resolución temporal (resolución temporal de más de 30 fs) que consta de casi la misma configuración que la Fig. 3a, excepto por la lente, ha realizado recientemente imágenes a escala atómica bajo iluminación láser30, lo que indica la capacidad potencial de la atómica resolución con excitación óptica en el sistema OPP-STM desarrollado en este estudio.

Mediante el uso de iluminación polarizada circular, la dinámica de espín ultrarrápido puede probarse con una resolución espacial de $\sim 1$ nm, como se demuestra en los pozos cuánticos de GaAs/AlGaAs45. Aunque aún necesitamos ajustar la energía de excitación del láser a una energía de división del espín o encontrar un material adecuado que posea la energía de división del espín que coincida con la energía de excitación del láser, es posible realizar tales mediciones de la dinámica del espín basadas en la técnica de modulación de polarización circular45 agregando una celda de Pockels y una placa de cuarto de onda después de cada bomba y sonda láser, y modificando el circuito electrónico en el sistema de control de tiempo de retardo en la Fig. 1. Por ejemplo, la medición previa de dinámica de espín de Mn en GaAs(110 ) ha informado de un cambio en la vida útil del espín con el aumento de la densidad de Mn, más sensible a la superficie que el método OPP convencional, pero promedió espacialmente la corriente de efecto túnel relacionada con el espín sobre la superficie46. La técnica de mapeo presentada en este estudio puede resolver la distribución espacial del tiempo de vida del espín de los átomos de manganeso.

Además, la aplicación de la técnica OPP-STM a sistemas multisonda nos ofrece grandes oportunidades para estudiar la dinámica de portadores de varias estructuras a nanoescala. Por ejemplo, las estructuras de islas pequeñas en un sustrato aislante, que son inaccesibles para una sola sonda STM, se pueden observar utilizando una punta como electrodo, mientras se realizan mediciones STM con la otra punta. Estas técnicas de OPP-multisonda ya se han desarrollado y aplicado para investigar una isla monocapa de una heteroestructura WSe$_2$/MoSe$_2$47, islas monocapa y bicapa WSe$_2$ cultivadas en SiO$_2$ ) sustratos48 y dinámica de excitón en una heteroestructura WS$_2$/WSe$_2$ en el plano34. La colocación de una lente asférica de posición móvil directamente en la etapa multisonda mejorará de manera similar la estabilidad del punto láser en la superficie de la muestra, lo que nos permitirá realizar experimentos de mapeo con resolución temporal.

El sistema óptico desarrollado en este estudio también es aplicable para la microscopía de fuerza atómica con resolución temporal49, en la que el efecto de expansión térmica debe suprimirse de manera similar. Dado que la estabilidad a largo plazo del punto láser en la superficie de la muestra suele ser indispensable para otras técnicas de resolución temporal, el sistema óptico informado en este estudio se puede aplicar para varias mediciones de resolución temporal para mejorar la calidad de los datos.

Este trabajo informa sobre el desarrollo de un sistema OPP-STM de activación externa capaz de realizar mediciones resueltas en el tiempo a largo plazo en el rango de decenas de picosegundos. Logramos esto controlando eléctricamente la secuencia de pulsos láser y colocando la lente asférica en el mismo escenario con la cabeza STM junto con el uso del sistema de estabilización de haz. El sistema óptico nos permite realizar mediciones OPP-STM con una resolución temporal de $\sim 80$ ps. Demostramos con éxito el tiempo de decaimiento de $\sim 170$ ps usando LT-GaAs. La resolución temporal se mejorará aún más mediante el uso de sistemas láser con un ancho de pulso más corto (actualmente 45 ps) y mediante la selección deliberada de la electrónica circundante en el futuro. Se encuentra disponible una amplia gama de longitudes de onda del láser mediante el uso de un sistema láser de activación externa adecuado. Nuestros datos de mapeo OPP-STM revelan la dinámica del portador a nanoescala en la superficie de GaAs(110), lo que ofrece las capacidades potenciales de esta técnica para una comprensión más profunda de la dinámica del portador en varios materiales funcionales avanzados.

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

Shah, J. Espectroscopia ultrarrápida de semiconductores y nanoestructuras de semiconductores (Springer-Verlag, Berlín, 1999).

Libro Google Académico

Zewail, AH Microscopía electrónica de cuatro dimensiones. Ciencia 328, 187–193. https://doi.org/10.1126/science.1166135 (2010).